Kinetische und spektroskopische Untersuchungen der Partikelbildung bei der Ozonolyse

Chemische Reaktionen in der Atmosphäre erzeugen schwerflüchtige Verbindungen, welche zu Aerosolen kondensieren können. Diese nehmen Einfluss auf die Bildung und die Lebensdauer von Wolken, wodurch die Strahlungsbilanz der Erde verändert wird. Für die Aerosolbildung ist insbesondere die Bedeutung der Schwefelsäure aus Feld- und Laborstudien bekannt, jedoch fehlt ein Zugang zu direkten kinetischen Messungen der Bildung der kleinsten Cluster, der Nukleation. In dieser Arbeit werden ozonolytische und photolytische Experimente zur Oxidation von SO textsubscript{2 durch Carbonyloxide („Criegee-Intermediate“ genannt, reaktive Zwischenprodukte aus der Ozonolyse) präsentiert. Diese Untersuchungen legen das Fundament für ein neues Modell der Bildung von Schwefelsäure bei der Ozonolyse von 2-Buten mit integrierter Simulation der Partikeldynamik. Die entwickelte Simulation stimmt sowohl in den Konzentrationsprofilen von Gasphasenspezies als auch in der zeitlichen Veränderung von Form und Modus der resultierenden Partikelgrößenverteilungen gut mit den Experimenten überein. Dabei zeigt sich eine hohe Sensitivität auf die Stabilitäten der initialen Schwefelsäurecluster. Hierdurch ist der Weg zu einer experimentell begründeten Validierung von theoretisch vorhergesagten Nukleationsgeschwindigkeiten geebnet.